幼いときに母を失い、湾岸のマンションに1人で暮らす高校生の伊吹慶太。ある夜、屋台のラーメン屋に立ち寄った慶太の前にクロと名乗る少女が現れる。代金が払えないクロにラーメンをおごってやる慶太。クロは同じ顔の人間が出会うと死ぬという話を語り始めた。慶太は「ドッペルライナーシステム」という言葉を知る…。
クロの語った『同じ顔の人間が出会うと死んでしまう』という人間の運命(さだめ)、理佐、まゆ、そして母もその運命(さだめ)に従って死んでしまったのだろうか―。思い悩む慶太が学校から帰宅すると、家にクロがあがりこんでいた。お腹をすかせて慶太の家の前で倒れていたところを茜に拾ってもらったらしい。とぼけたことを言うクロに対していらだちを隠せない慶太は彼女を追い出してしまう。
慶太が学校に行っている間、クロは家で留守番をすることになった。1人トレーニングに励むクロ。そこへ新たなトライバルエンドたちが押し入ってきた。契約したばかりで戦闘能力が落ちているクロはうまく戦うことが出来ず、一方的にやられてしまう。
学校から逃げ出した慶太とクロ。レストランで合流した茜は警察に通報しようと提案するが、慶太はとりあってもらえないだろうと乗り気ではない。トライバルエンドを操っている兄を一緒に倒そうとクロは言うが、慶太はその言葉もつっぱねてしまう。その間にも新たなトライバルエンドの影が慶太たちに忍び寄っていた…。
突然現れた欧州連合組織TNO(ザ・ノーブル・ワン)の元神霊・シュタイナーと決闘することになった慶太とクロ。タフなシュタイナーにクロの攻撃が全く通じず、一方的にやられてしまう。そんな中、慶太はクロと共に戦おうという気持ちが芽生え始めていた。より深いシンクロを果たす慶太とクロ、そのときクロの超越(イクシード)が発動した!
慶太は元神霊の水華魅に捕らえられてしまう。彼女はヒヨウから依頼を受けた元神霊でクロを捕らえるよう命じられていた。慶太を人質に水華魅はクロを呼び出す。水華魅は契約者の慶太を殺すつもりでいたのだが、ある重大なことに気が付き予定を変更する。